理解DFT计算中α与β锡的内聚能差异
材料科学
2016-05-03 v1
摘要
锡的低温α相到β锡的转变温度接近室温（Tab=13C），且两相应在0 K时的内聚能差约为dEcoh=0.02 eV/原子，这处于现有交换关联泛函的DFT（密度泛函理论）精度极限。然而，对于任何涉及这些相的现象和技术的合理描述（例如电化学电池中锡电极的性能），正确建模相对相能至关重要。本文表明，使用最实用且广泛使用的PBE泛函的几种常见且收敛的DFT设置（具有不同类型的基组和不同核心电子模型（全电子或不同类型赝势））导致约0.04 eV/原子的dEcoh，从而显著高估Tab。我们展示这是由于类s和类p能带的相对位置误差，结合α和β Sn中这些能带的不同布居，导致α锡的过度稳定。我们表明该误差可通过将Hubbard +U修正应用于类s态而有效校正，从而可用同一计算方案获得α和β Sn的正确内聚能。我们首次量化了非谐性对dEcoh的影响，发现其可忽略。
引用
@article{arxiv.1601.05528,
title = {Understanding the difference in cohesive energies between alpha and beta tin in DFT calculations},
author = {Fleur Legrain and Sergei Manzhos},
journal= {arXiv preprint arXiv:1601.05528},
year = {2016}
}
备注
7 pages, 5 figures