利用 DFT+U 方法理解 La$_{0.82}$Ba$_{0.18}$CoO$_{3}$ 化合物的高温热电性质

通常，由于复杂的电子结构及其随温度（在 E$_{F}$ 附近）的变化，理解强关联电子系统的温度依赖输运性质仍是一项具有挑战性的任务。在此，我们报道 DFT+U 在解释高温区域热电势 ($\alpha$) 和电导率 ($\sigma$) 方面的适用性。我们测量了 300-600 K 范围内温度依赖的 $\alpha$ 和 $\sigma$。观察到 $\alpha$ 的非单调温度依赖行为和 $\sigma$ 的金属行为。$\alpha$ 在 300 K 时的值为 $\sim$15.80 $\mu$V/K，在 $\sim$477 K 时降至 $\sim$11.6 $\mu$V/K，随后随温度升高在 600 K 时增至 $\sim$14.8 $\mu$V/K，而 $\sigma$ 的值在 300 K 和 600 K 时分别为 $\sim$1.42 $\times$10$^{5}$ $\Omega$$^{-1}$ m$^{-1}$ 和 $\sim$0.20 $\times$10$^{5}$ $\Omega$$^{-1}$ m$^{-1}$。结合 WIEN2k 和 BoltzTraP 代码，计算了电子结构和温度依赖的输运系数。从 DFT+U 计算（U = 3.1 eV）得到的具有半金属特性的铁磁基态电子结构，为高温输运行为提供了更好的解释。采用双电流模型计算 $\alpha$ 和 $\sigma$，其中使用了温度依赖的弛豫时间 ($\tau$) 值，上自旋 $\tau$$_{up}$ 几乎呈线性，下自旋 $\tau$$_{dn}$ 呈非线性，估计值与实验报道值吻合良好。