密度泛函理论在反铁磁转变温度预测上的基准测试
计算物理
2024-03-19 v4
摘要
本研究考察了常见 DFT 方法（GGA、GGA+ 和 GGA++）在确定反铁磁绝缘体转变温度方面的预测能力。我们利用一个包含 29 种化合物的数据集，并基于不同磁构型的 DFT 总能量推导海森堡交换作用。为在超晶胞内获得交换参数，我们设计了一种创新方法，利用零空间分析来识别并解决超晶胞对这些交换参数所施加的限制。借助所得交换作用，我们构建海森堡哈密顿量，并通过经典蒙特卡洛模拟计算转变温度。为精炼计算，我们应用线性响应理论，通过自洽过程计算在位（）和位间（）修正。我们的发现表明，GGA 显著高估了转变温度（约 113%），而 GGA+ 低估了它（约 53%）。为改进 GGA+ 结果，我们提出用 系数对 DFT 结果进行修正，以补偿蒙特卡洛模拟中的量子效应，从而将误差降至 44%。此外，我们发现使用 GGA+ 方法计算的转变温度与实验测定的转变温度之间具有约 0.92 的高皮尔逊相关系数。进一步，我们探讨了几何优化在部分样本上的影响。使用与 GGA+U 和 GGA+U+V 理论一致的结构降低了误差。
引用
@article{arxiv.2308.02026,
title = {Benchmarking density functional theory on the prediction of antiferromagnetic transition temperatures},
author = {Zahra Mosleh and Mojtaba Alaei},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.02026},
year = {2024}
}