光致VO$_2$中原子关联无序的超快动力学
材料科学
2025-05-07 v1 介观与纳米尺度物理
计算物理
摘要
近期实验表明，在光致相变（PIPTs）中，原子无序动力学比传统的相干过程更具普适性，但其机制仍不清楚。利用实时含时密度泛函理论（rt-TDDFT），我们发现，在较低光激发下，较高的晶格温度通过热激发更多声子使VO中的晶格振动随机化，从而加速原子无序，进而降低相变阈值。然而，高于此阈值时，我们观察到相变时间尺度和原子无序变得与温度无关，因为热激发的晶格振动诱导了光激发空穴的类似演化。此外，我们表明，光激发首先拉长V-V二聚体，随后发生由O原子介导的切向位移（沿z轴）旋转，导致沿z轴的强关联运动。因此，原子无序沿x方向更为显著，这归因于V-V二聚体沿该方向的运动相对不受限制。V原子沿z轴的运动受到更多约束，导致沿z轴的无序较少，从而产生“关联无序”现象。VO中的这种各向异性无序为PIPTs机制提供了新的见解，指导未来关于光致无序转变的研究。
引用
@article{arxiv.2505.03143,
title = {Ultrafast dynamics of atomic correlated disordering in photoinduced VO$_2$},
author = {Wen-Hao Liu and Feng-Wu Guo and Lin-Wang Wang and Jun-Wei Luo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.03143},
year = {2025}
}
备注
27 pages, 18 figures