统一光激发 VO2 中有序与无序动力学
材料科学
2022-07-08 v1 介观与纳米尺度物理
计算物理
摘要
光诱导相变（PIPT）一直被视为相干过程，但近期实验观测到 PIPT 中的超快无序化。利用实时含时密度泛函理论（rt-TDDFT）方法，我们在此追踪 VO2 中 PIPT 期间单个钒（V）离子的运动，并揭示其相干或无序动力学可通过调节激光通量来操控。我们发现光激发空穴对每个 V-V 二聚体产生作用力，驱动其集体相干运动，并与热诱导振动相竞争。若激光通量过弱以致光激发空穴密度过低而无法单独驱动相变，则由于热声子的干涉，PIPT 是一个无序过程。我们还揭示，若激光通量过强，由 V-V 二聚化成键态布居的光激发空穴将饱和，从而限制光诱导相变的时间尺度。
引用
@article{arxiv.2112.02463,
title = {Uniting the order and disorder dynamics in photoexcited VO2},
author = {Hao-Wen Liu and Wen-Hao Liu and Zhao-Jun Suo and Zhi Wang and Jun-Wei Luo and Shu-Shen Li and Lin-Wang Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.02463},
year = {2022}
}
备注
23 pages,10 figures