钴钒氧化物的几乎无数纳秒相位转变

钴钒氧化物（VO2）从绝缘体到金属相转变的本质是凝聚态物理学中最长久存在的问题之一。超快速光谱一直期望确定该转变是主要由电子还是结构自由度驱动，但迄今为止的测量因其对仅一种组件的灵敏度和/或有限的时间分辨率而受阻。本文使用 ultra-broadband few-femtosecond 泵-探测光谱技术解析了 VO2 中电子和结构相位转变的基本时间尺度。我们发现系统在光激发后 10 fs 内转化为劣金属相，但需要另外 100 fs 才能完成该转变，在此过程中我们观察到电子振荡和带隙部分重新打开，信号为瞬态半金属状态。与张量网络模拟和密度泛函理论计算的比较表明，这些特征来自于在 unprecedentedly快速的结构转变期间围绕平衡高对称性原子位置的振荡，在该结构转变中，钴钒二聚体分离并解缠绕，以两种不同的时间尺度进行。我们的结果解决了 VO2 中光诱导相位转变的完整结构和电子本质，并确立了 ultra-broadband few-femtosecond 光谱作为研究量子材料非平衡态的强大新工具。