KTaO$_3$ 中铁电不稳定性的超快抑制

我们利用 X 射线自由电子激光研究初始铁电体钽酸钾 \kto 在带隙以上光激发后的超快晶格动力学。我们使用超快近紫外（中心波长 266\,nm、脉宽 50 fs）激光将载流子跨带隙光激发，并利用来自 Linac 相干光源（LCLS）（中心波长 1.3\,\AA\, 且 $< 10$~fs 脉宽）的脉冲记录多个布里渊区中的 X 射线漫散射强度以探测超快晶格动力学。我们观察到漫散射强度的变化，并断定其与沿 $\Gamma$ 到 $X$ 和 $\Gamma$ 到 $M$ 的软横光学声子与横声学声子支的硬化有关。利用密度泛函理论（DFT）得到的基态与激发态原子间力常数，并假设声子布居可由时间依赖温度描述，我们将准平衡热漫散射强度拟合到实验时间依赖强度。我们得到了瞬时晶格温度与光激发载流子密度随延迟时间的变化。DFT 计算表明，光激发将电荷从氧 $2p$ 衍生的 $\pi$ 成键轨道转移到 Ta $5d$ 衍生的反键轨道，进一步抑制了铁电不稳定性并增强了立方顺电结构的稳定性。