基于约束密度泛函微扰理论的受光激发绝缘体的晶格动力学
材料科学
2021-10-13 v1
摘要
我们提出了一种约束密度泛函微扰理论方案，用于计算在存在激发且热化的电子-空穴等离子体时绝缘体的结构和简谐振动性质。该方法非常适合于处理超快光诱导结构相变，其 regime 为：光载流子热化快于晶格、电子-空穴复合时间长于声子周期、且光载流子浓度足够大以至于可近似为电子-空穴等离子体。此处给出的完整推导包括总能量、力和应力张量、可变原胞结构优化、简谐振动性质以及电子-声子相互作用。我们详细讨论了不守恒电子数并在光电子和空穴分布中诱导费米移动的布里渊区中心光学声子的情况。我们通过与 Te 和 VSe2 中的有限差分比较验证了我们的实现。通过计算 Te、Si 和 GaAs 的声子谱随入射激光光通量的演化，我们证明即使在低光通量下（对应每原胞约 0.1 个光载流子），声子谱相对于基态声子谱也被显著修改，出现了新的 Kohn 反常以及布里渊区中心光学声子的显著软化。我们的实现可高效用于探测由超快光吸收引起的可逆瞬态相和不可逆结构相变。
引用
@article{arxiv.2106.11709,
title = {Lattice dynamics of photoexcited insulators from constrained density-functional perturbation theory},
author = {Giovanni Marini and Matteo Calandra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.11709},
year = {2021}
}