光激发金属/绝缘体异质结构中的微观非平衡能量转移动力学
材料科学
2019-11-11 v2
摘要
软X射线光谱的的元素特异性使其成为分析金属-绝缘体异质结构中由局域光激发诱发的超快动力学微观起源的理想工具。使用[Fe/MgO]作为模型体系,我们进行了对异质结构所有组分均敏感的紫外泵浦/软X射线探测实验,以探测电子和晶格激发。互补的超快电子衍射实验独立分析了Fe组分的晶格动力学,并结合第一性原理计算,深入揭示了导致单一组分内局域弛豫或两组分间非局域弛豫的微观过程。除了在Fe L吸收边监测并在1 ps内通过电子-声子耦合弛豫的Fe电子激发外,软X射线分析还识别出MgO层氧K吸收边在0.5 ps内发生的变化。这种跨越Fe-MgO界面的超快能量转移由高频界面振动模式介导,这些模式由Fe中的热电子激发,并以模式选择性的非热方式耦合到MgO中的振动。在氧K前边和Fe L边识别出第二个较慢的时间尺度。该较慢过程代表由声学声子进行的能量转移,并有助于整个异质结构的热化。因此我们发现界面能量转移与声子系统中的非平衡行为相关。由于我们的实验缺乏跨界面电荷转移的特征,我们得出结论:在这些非局域非平衡动力学中,声子介导的过程主导了电子与晶格激发的竞争。
引用
@article{arxiv.1902.05264,
title = {Microscopic non-equilibrium energy transfer dynamics in a photoexcited metal/insulator heterostructure},
author = {N. Rothenbach and M. E. Gruner and K. Ollefs and C. Schmitz-Antoniak and S. Salamon and P. Zhou and R. Li and M. Mo and S. Park and X. Shen and S. Weathersby and J. Yang and X. J. Wang and R. Pentcheva and H. Wende and U. Bovensiepen and K. Sokolowski-Tinten and A. Eschenlohr},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.05264},
year = {2019}
}
备注
12 pages, 10 figures