基于子系统含时密度泛函理论的三重态激发能转移耦合
化学物理
2023-12-13 v1 计算物理
摘要
我们提出了一种基于子系统的含时密度泛函理论 (sTDDFT) 的三重态激发能转移 (TEET) 耦合的实现。通过比较 sTDDFT 的“精确”和近似变体，对 TEET 耦合进行了系统研究。我们证明，虽然利用显式近似非加性动能 (NAKE) 密度泛函的 sTDDFT 非常适合描述单重态激发能转移 (SEET) 过程，但它不足以表征 TEET。然而，我们表明基于投影嵌入 (PbE) 的 sTDDFT 解决了 NAKE-sTDDFT 面临的挑战，并成为一种准确描述 TEET 过程中电子耦合的有前途的方法。我们还引入了混合 PbE-/NAKE-嵌入程序，以研究溶剂化发色团对中的 TEET 效应。这种方法在准确性和效率之间提供了良好的平衡，能够对复杂环境中的 TEET 过程进行全面研究。
引用
@article{arxiv.2312.07123,
title = {Triplet Excitation-Energy Transfer Couplings from Subsystem Time-Dependent Density-Functional Theory},
author = {Sabine Käfer and Niklas Niemeyer and Johannes Tölle and Johannes Neugebauer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.07123},
year = {2023}
}