等离激元纳米天线中长程电子激发转移的实时量子动力学
介观与纳米尺度物理
2018-03-06 v1 材料科学
化学物理
摘要
利用大规模实时量子动力学计算，我们给出了多粒子等离激元纳米天线系统中电子激发转移(EET)机制的详细分析。具体而言，我们采用实时、时间依赖的密度泛函紧束缚(RT-TDDFTB)在电子/原子尺度上提供对这些系统表征和分析的量子力学描述，而无需借助经典近似。我们还证明了这些复杂系统中高度长程的电子耦合，并发现这些耦合的范围超过基于FRET方法所考虑的传统截断极限的两倍以上。此外，我们将这些异常长程的电子耦合归因于等离激元纳米颗粒中传导电子的相干振荡。等离激元相互作用的这种长程特性对EET具有重要影响——特别地，我们表明常用的“最近邻”FRET模型即使对于简单的等离激元天线系统也不足以准确刻画EET。这些发现为理解EET机制提供了实时量子力学视角，并为增强人工光捕获系统中的等离激元特性提供指导。
引用
@article{arxiv.1803.01234,
title = {Real-Time Quantum Dynamics of Long-Range Electronic Excitation Transfer in Plasmonic Nanoantennas},
author = {Niranjan V. Ilawe and M. Belén Oviedo and Bryan M. Wong},
journal= {arXiv preprint arXiv:1803.01234},
year = {2018}
}
备注
Accepted by the Journal of Chemical Theory and Computation