二维过激发分子系中共振电子能量转移的随机动力学

我们从理论上研究了供体与受体分子构成的二维过激发系中共振电子能量转移（RET）的随机动力学。我们发现，在所有供体初始光激发后，反应动力学可由非线性平均场理论很好地描述。后者为定义和计算有效的RET速率提供了可靠方法，即便对无序样品亦然。我们预测该有效速率按$\left\langle R \right\rangle^{\alpha}$标度，其中$\left\langle R \right\rangle$为单个受激供体与其最近邻受体分子间的平均距离，$\alpha \in \left\lbrack -6,-2 \right\rbrack$为依赖于样品中分子对空间分布的指数。利用动力学蒙特卡洛方法，我们展示了由参与RET过程的多个分子间涨落与空间关联引起的对上述宏观平均场描述的偏离。我们期望该预测对分子科学与生物学均具意义，因为RET动力学的控制与优化是其中的关键问题。