具有有限供体与受体带宽的生物复合物中噪声辅助的量子激子与电子转移

我们针对由相互作用的有限宽度连续电子带建模的电子供体与受体（二聚体）构成的生物复合物中噪声辅助的量子激子（电子）转移（ET）进行了分析与数值研究。与蛋白质-溶剂环境的相互作用由作用于所有供体与受体能级的平稳随机过程（噪声）建模。我们从两带的离散能级出发，进而通过对电子谱取连续极限，推导出两带间 ET 动力学的积分-微分方程。最终，由这些方程导出 ET 动力学的速率型微分方程，并给出速率型方程的适用性条件。我们考虑刻画供体与受体带宽度及二聚体-噪声相互作用强度的不同参数区域。对于单能级供体与连续受体带的简化模型，我们导出广义解析表达式并对 ET 速率提供数值模拟，其在相应参数区间内与 Wigner-Weisskopf、Förster 型及 Marcus 型表达式一致。我们的解析结果由数值模拟证实。我们展示了当供体与受体均由有限带描述时理论结果如何被修正。我们还表明，对于较宽的受体带，在较宽噪声幅度范围、"下坡"与"上坡" ET、尖锐与平坦氧化还原电势以及合理短时间内，从供体到受体的 ET 效率可接近 100%。我们讨论了将本方法应用于生物复合物的可能实验实现。