等离激元纳米结构中热载流子的输运

等离激元热载流子器件在平衡之前从金属纳米结构中提取激发态载流子，具有超越半导体光吸收体的潜力。然而，迄今为止其效率仍远低于理论极限，因此需要对等离激元结构中的载流子输运和能量损失进行定量预测，以识别并克服载流子收集中的瓶颈。在此，我们提出一个理论与计算框架，即空间与能量中的非平衡散射（NESSE），以预测载流子能量分布的空间演化，该框架结合了相空间（Boltzmann）方法和基于粒子（Monte Carlo）方法的最佳特性。在 NESSE 框架内，我们将原子尺度下等离激元衰变和载流子碰撞积分的第一性原理电子结构预测，与纳米到介观尺度的电磁场模拟相桥接。最后，我们应用 NESSE 预测光激发载流子的空间分辨能量分布，这些载流子撞击实验上可实现的等离激元纳米结构表面，长度尺度范围从几十到几百纳米，实现了热载流子器件的第一性原理设计。