等离子体纳米颗粒中超快载流子动力学的实验与从头算研究
光学
2017-02-23 v2 介观与纳米尺度物理
计算物理
摘要
等离子体纳米结构的超快泵浦-探测测量探测了激发载流子的非平衡行为，其中涉及若干在典型经验分析中被掩盖的竞争效应。在此，我们提出等离子体纳米颗粒的泵浦-探测测量，以及基于载流子动力学和光学响应的第一性原理计算(无任何拟合参数)的完整理论描述。我们考虑了态密度、激发载流子分布、电子-声子耦合和介电函数中的详细电子结构效应，这使我们能够避免有效电子温度近似。使用这种计算方法，我们在瞬态吸收测量的光谱和时间特征上获得了极好的定量一致性。在我们的实验和计算中，我们识别出具有不同特征的初始响应的两个主要贡献：短寿命的高度非热激发载流子和较长寿命的热化载流子。
引用
@article{arxiv.1608.03309,
title = {Experimental and ab initio ultrafast carrier dynamics in plasmonic nanoparticles},
author = {Ana M. Brown and Ravishankar Sundararaman and Prineha Narang and Adam M. Schwartzberg and William A. Goddard and Harry A. Atwater},
journal= {arXiv preprint arXiv:1608.03309},
year = {2017}
}
备注
Supplementary information available as SI.pdf in source