等离激元金属中热电子的第一性原理声子耦合与光学响应
计算物理
2016-08-12 v2 材料科学
光学
摘要
超快激光测量以不断提高的时间分辨率探测金属中受激电子的非平衡动力学。电子结构计算可提供热电子动力学的详细微观理解，但尽管研究密集，由于对电子-声子相互作用的现象学处理，迄今仍无法对泵浦-探测测量进行无参数描述。我们提出了等离激元金属中电子温度依赖的热容与电子-声子耦合系数的第一性原理预测。我们发现其与自由电子和半经验估计存在显著差异，尤其在瞬态电子温度高于2000 K的贵金属中，原因是先前被忽略的电子-声子矩阵元对电子能量的强烈依赖。我们还给出了等离激元金属中热电子电子温度依赖的介电响应的第一性原理计算，包括直接带间跃迁与声子辅助带内跃迁，从而促成对超快激光实验中时间分辨光学探测特征的完整理论预测。
引用
@article{arxiv.1602.00625,
title = {Ab initio phonon coupling and optical response of hot electrons in plasmonic metals},
author = {Ana M. Brown and Ravishankar Sundararaman and Prineha Narang and William A. Goddard and Harry A. Atwater},
journal= {arXiv preprint arXiv:1602.00625},
year = {2016}
}
备注
10 pages with 12 figures. SI includes tabulation of temperature and frequency dependent dielectric functions