界面热载流子收集控制等离激元化学
化学物理
2023-12-05 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
利用等离激元金属纳米结构中的非平衡热载流子是一个活跃的研究领域。它有望实现对光化学反应活性与选择性的调控,尤其在太阳能燃料生成方面。然而,对于金属/半导体异质结构中等离激元热载流子驱动过程的相互作用,仍缺乏全面理解。本工作中,我们揭示了等离激元光催化器件中等离激元激发、热载流子生成、输运与界面收集的复杂相互依赖关系,其唯一地决定了固/固与固/液界面的电荷注入效率。有趣的是,通过测量二氧化钛基底上超薄(14至33 nm)单晶等离激元金(Au)纳米天线阵列的内量子效率,我们发现器件性能由金属/电解质界面的热空穴收集主导。特别地,通过结合固态与液态实验方法及第一性原理模拟,我们展示了沿[111]取向运动的高能d带空穴的更高效收集,导致纳米天线{111}表面处更强的氧化反应。这些结果由此为等离激元光催化系统与光电器件的设计和优化确立了新准则。
引用
@article{arxiv.2307.09324,
title = {Interfacial Hot Carrier Collection Controls Plasmonic Chemistry},
author = {Fatemeh Kiani and Alan R. Bowman and Milad Sabzehparvar and Can O. Karaman and Ravishankar Sundararaman and Giulia Tagliabue},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.09324},
year = {2023}
}