半导体与绝缘体中动力学过程的过渡态氧化还原
材料科学
2023-07-18 v1
摘要
与离子扩散和化学反应相关的活化能垒对于理解和预测材料生长、离子传输和催化等广泛现象至关重要。在计算半导体和绝缘体中非氧化还原过程的活化能垒时，人们普遍假设在整个人动力学过程中电荷态保持固定为初始电子基态的电荷态。本工作中，我们证明这一假设通常是不准确的，并且限速过渡态可以具有与初始基态不同的电荷态。这种现象可显著降低强烈依赖于电荷态的动力学过程的活化能垒，例如 4H-SiC 中的碳空位扩散。在纳入此类过渡态氧化还原后，活化能垒随费米能级连续变化，与传统固定电荷假设所预测的阶梯形特征相反。本研究中，提供了一种纳入过渡态氧化还原效应的简便方法，确定了该效应起显著作用的典型情形，并讨论了相关的电子动力学。
引用
@article{arxiv.1712.01686,
title = {Transition state redox during dynamical processes in semiconductors and insulators},
author = {Guangfu Luo and Thomas F. Kuech and Dane Morgan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.01686},
year = {2023}
}