基于时密度泛函理论的分子库仑衰减：2a$_1$离子化水二聚体
化学物理
2025-05-22 v1
摘要
采用实时、实时时密度泛函理论 (RT-TDDFT) 及Ehrenfest动力学，对内价电子离子化后发生的分子库仑衰减 (ICD) 过程进行模拟。该方法的优势在于同时处理核和电子运动，从而可以研究电子激发、电荷转移、离子化以及核运动。我们应用该方法研究2a离子化态的ICD衰减过程。对于2a空位位于质子供体水分子中，可观察到ICD。此外，我们识别出一种新型动力学过程：在初始阶段，质子通常发生往复运动。随后，系统可能沿着两种不同的路径演化：其中一种情况下，不发生质子转移；另一种情况下，质子再次从其原始位置离开，并最终完成转移过程。相比之下，当空位位于质子接受者水分子中时，不发生质子转移，ICD仍为唯一的衰减通道。
关键词
引用
@article{arxiv.2505.14794,
title = {Time-dependent density-functional study of intermolecular Coulombic decay for 2a$_1$ ionized water dimer},
author = {Kedong Wang and Cody L. Covington and Kalman Varga},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.14794},
year = {2025}
}