电子自洽性在基于TDDFT的非绝热分子动力学处理中的重要性
化学物理
2009-11-10 v2 原子与分子团簇
摘要
本文提出了一种混合量子-经典方法来模拟纳米尺度分子系统中电子和原子核的耦合动力学。该方法依赖于含时密度泛函理论（TDDFT）中拉格朗日量围绕合适参考密度的二阶展开。我们表明，包含二阶项使该方法成为自洽方案，并通过正确处理耦合响应改善了计算得到的分子光谱。在离子-富勒烯碰撞的应用中，发现包含自洽性对于正确描述弹丸与靶之间的电荷转移至关重要。对于视黄醛蛋白中的光感受器模型，进行了非绝热分子动力学模拟，揭示了TDDFT在预测分子内电荷转移激发方面存在的问题。
引用
@article{arxiv.physics/0411104,
title = {Importance of electronic self-consistency in the TDDFT based treatment of nonadiabatic molecular dynamics},
author = {T. A. Niehaus and D. Heringer and B. Torralva and Th. Frauenheim},
journal= {arXiv preprint arXiv:physics/0411104},
year = {2009}
}
备注
9 pages, 8 figures. Minor changes in content wrt older version