水合吡咯内壳层空穴的超快弛豫动力学
化学物理
2025-10-31 v1
摘要
我们采用实空间、实时含时密度泛函理论（TDDFT）结合Ehrenfest动力学，研究水合吡咯内价电离后的超快分子间弛豫。这种含时方法同时处理电子和核运动，允许描述电子激发、电荷转移、电离和核运动。当水分子上产生初始的O 2s 1态空穴时，系统主要经历分子间库仑衰变（ICD）和电子转移介导衰变（ETMD），伴随着吡咯和水之间显著的电荷转移。相反，吡咯位点N 2s电子的电离导致ICD和俄歇衰变通道。这些结果表明，衰变动力学强烈受初始空穴位置控制，为水合分子系统中的分子间能量转移机制提供了微观洞察。
引用
@article{arxiv.2510.25865,
title = {Ultrafast Relaxation Dynamics of Inner-Shell Vacancies in Hydrated Pyrrole},
author = {Kedong Wang and Bohui Wan and Cody L. Covington and Kalman Varga},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.25865},
year = {2025}
}