热力学插值：分子热力学与动力学的生成式方法
化学物理
2024-11-18 v1
摘要
利用归一化流和重加权，玻尔兹曼生成器能够从由能量函数和热力学状态定义的玻尔兹曼分布中进行平衡采样。本工作引入了热力学插值 (TI)，它允许以温度可控的方式生成采样统计。我们提出了直接在环境构型空间中工作的 TI 变体，实现不同热力学状态之间的映射，或通过一个潜在的正态分布参考状态进行映射。我们的环境空间方法允许指定任意目标温度，确保在训练集温度范围内的泛化性，并展示了超出该范围外推的潜力。我们在表现出亚稳态和非平凡温度依赖性的模型系统上验证了 TI 的有效性。最后，我们展示了如何结合基于 TI 的采样，通过各种自由能微扰方法估计自由能差，并提供通过生成器扩展动态模式分解 (gEDMD) 估计的相应近似动力学速率。
引用
@article{arxiv.2411.10075,
title = {Thermodynamic Interpolation: A generative approach to molecular thermodynamics and kinetics},
author = {Selma Moqvist and Weilong Chen and Mathias Schreiner and Feliks Nüske and Simon Olsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.10075},
year = {2024}
}
备注
36 pages, 8 figures