通过热力学积分计算晶 - 液界面自由能

本文提出了一种新颖的热力学积分 (TI) 方案，用于通过分子动力学模拟计算晶 - 液界面自由能 ($\gamma_{\rm cl}$)。该方案应用于 Lennard-Jones 系统。通过使用极短程且不可穿透的高斯平壁来限制液相和晶相，我们克服了以往 TI 方案中因晶 - 液界面平移运动而产生的滞后问题。我们的技术被用于计算共存条件下三个温度处晶相 (100)、(110) 和 (111) 取向的 $\gamma_{\rm cl}$。针对其中一种情况，即温度 $T=1.0$（约化单位）下的 (100) 界面，我们证明了在毛细波理论框架内的有限尺寸标度可用于估计热力学极限下的 $\gamma_{\rm cl}$。由此，我们表明我们的 TI 方案并不涉及对毛细波涨落的抑制。