刺激响应性纳米反应器中溶剂化控制反应的理论
化学物理
2015-07-22 v1
摘要
嵌入刺激响应性聚合物中的金属纳米粒子可被视为纳米反应器，因为其催化活性可以在很宽的范围内改变：聚合物网络的物理化学性质可以通过外部参数（例如温度或 pH）进行调谐和切换，从而允许选择性地控制反应物在反应位点附近的迁移率和浓度。基于德拜的通过能量景观的扩散模型与聚合物的两态模型的结合，本文为观测到的反应速率常数 k_obs 建立了一个解析表达式。我们的公式表明，该速率对溶剂化自由焓变 ΔG̅_sol 呈指数依赖关系，该量描述了反应物在网络与体相之间的分配。因此，在大多数情况下，ΔG̅_sol 的变化，而非扩散系数的变化，将是影响反应速率的决定性因素。与近期关于可切换、热敏性纳米反应器的实验数据的比较，证明了该概念的普遍有效性。
关键词
引用
@article{arxiv.1507.05776,
title = {Theory of Solvation-Controlled Reactions in Stimuli-Responsive Nanoreactors},
author = {Stefano Angioletti-Uberti and Yan Lu and Matthias Ballauff and Joachim Dzubiella},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.05776},
year = {2015}
}