化学响应性聚合物溶液流动理论：平衡与剪切诱导相分离
软凝聚态物质
2022-07-27 v2
摘要
化学响应性聚合物是通过改变构象来响应溶液化学组成局部变化的大分子，典型例子包括聚电解质、蛋白质和DNA。聚合物构象变化可响应于pH、离子强度或与聚合物相互作用的通用溶质浓度的改变。这些化学刺激可导致聚合物柔性的剧烈变化，甚至触发从线团到球状聚合物构象的转变。在许多情形下，化学刺激的空间分布可能高度不均匀，从而导致聚合物构象及混合物流变性质的巨大空间变化。本文中，我们发展了一种溶质与化学响应性聚合物混合物流动的理论。该方法对通用流动及聚合物与溶质的不均匀分布均适用。为建模与溶质相互作用引起的聚合物构象变化，我们将聚合物视为弹簧刚度依赖于溶质浓度的线性弹性哑铃。我们利用Onsager变分形式推导控制变量演化的方程，揭示了哑铃分布与溶质分布间的新颖耦合。最后，我们通过线性稳定性分析表明，控制方程预测了一种平衡相分离及一种独特的剪切诱导相分离，即溶质与哑铃的均匀分布自发发生分相。类似相变已在先前使用刺激响应性聚合物的实验中观察到，并可能在生命系统中起重要作用。
引用
@article{arxiv.2203.06392,
title = {A theory for the flow of chemically-responsive polymer solutions: equilibrium and shear-induced phase separation},
author = {Marco De Corato and Marino Arroyo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.06392},
year = {2022}
}