响应型纳米反应器中的催化双分子反应

我们描述了响应型纳米反应器中表面催化双分子反应的一般理论，该反应器是由刺激响应型“门控”壳层包覆的催化活性纳米颗粒，其渗透性控制着该过程的活性。我们探讨了该系统中遇到的两种典型场景：第一种是两种从体相溶液中扩散而来的物质在催化剂表面发生反应；第二种是仅有一种反应物从体相扩散而来，而另一种反应物在纳米颗粒表面产生（例如，通过光转换）。我们发现，在这两种场景中，一旦正确地重新定义扩散速率，总催化速率具有相同的数学结构。此外，不同反应物的扩散通量之间强耦合，提供了比单分子反应更丰富的行为。我们还表明，与体相反应形成鲜明对比的是，限制性反应物的识别并非简单地由体相浓度相对比例决定，而是受纳米反应器壳层渗透性控制。最后，我们通过分析响应型水凝胶基核壳纳米反应器中六氰基铁酸盐（III）与硼氢化物离子反应的实验数据，描述了我们理论的应用。