石墨烯及空位无序石墨烯的基态

本文研究了由 24 至 150 个碳原子组成且在锯齿形边界边缘具有氢封端的石墨烯团簇，以及被空位无序化的团簇。采用密度泛函理论和 Gaussian03 软件，应用杂化交换关联泛函 Beke-Lee-Yang-Parr，计算了所有团簇的石墨烯相对稳定性、脱附能、带隙、态密度、表面形状、偶极矩和电极化。此外，还计算了其中两个团簇的红外频率。根据团簇尺寸考虑了不同的基组 6-31g**、6-31g* 和 6-31g，以折中选择对计算结果的影响。我们发现相对稳定性和带隙随石墨烯团簇尺寸的增加而降低。Mulliken 电荷变化随尺寸增加而增大。对于约 500 个碳原子，预测 HOMO-LUMO 能隙为零。空位通常会降低稳定性，且存在空位对稳定性的影响因空位位置而异。每个团簇的表面几何形状取决于空位的数量及其位置。能隙随每个团簇中空位的位置而变化。偶极矩取决于空位之间的相对位置。碳-碳键长随每个共价键距边界和空位的距离而变化。6-31g* 和 6-31g** 两种基组预测的能量、带隙和表面结构数值相等，但电荷分布结果完全不同。