分子模式耦合理论的检验：首次总结

我们报告了针对任意形状分子的分子液体模式耦合理论（MMCT）检验的最新进展。在长时间极限下，求解了包含所有分子自由度的过冷水 MMCT 方程。与我们早期将水视为线性分子的处理相反，我们发现理论高估了玻璃化转变温度 $T_c$，这与简单液体的情况一致。非遍历性参数从截断在 $l_{co}=2$ 的“完整” MMCT 方程组计算得出。这些结果与 (i) 在“偶极”近似 $n=n'=0$ 和 对角化近似 $n=n'=0$,$l=l'$ 下，$l_{co}=2$ 的 MMCT 得到的非遍历性参数，以及 (ii) 分子动力学（MD）模拟的相应结果进行了比较。这项工作支持了这样一种可能性，即缩减到最主要的关联函数可能构成求解刚性分子 MMCT 方程的有效近似。