层状失配化合物 (LaS)$_{1.196}$VS$_2$ 中温度驱动的钒团簇化与带隙增大

通过输运测量、光学测量、角分辨光电子能谱 (ARPES) 和 X 射线衍射，研究了失配层状硫族化合物 (LaS)$_{1.196}$VS$_2$ 晶体的奇特性质。尽管在输运性质随温度的变化中未发现明显的反常现象，但光学和光电子能谱均观测到高达至少 1 eV 的巨大谱权重转移。ARPES 揭示，在 300K 时存在一个近乎填满且具负曲率的能带，其位置足够接近费米能级，从而产生了如光学电导谱中所观测到的类金属行为。在低温下，能带结构发生强烈改变，导致呈现绝缘态，并具有 120 meV 的光学带隙。对 X 射线衍射数据的精确 (3+1)D 分析表明，虽然未发生相变，但随着温度降低，结构畸变增加，钒的团簇化增强。我们发现电子性质与结构的变化密切相关。这表明结构畸变在 (LaS)$_{1.196}$VS$_2$ 的绝缘本性中起主要作用，而与之前的观点相反，电子关联可能并不重要。这些结果为理解 (LaS)$_{1.196}$VS$_2$ 中观测到的非线性电性质的起源机制提供了新见解。