硅纳米晶光学性质的温度依赖性

硅纳米晶（SiNCs）在过去几十年中得到了积极研究，并被认为是包括高效太阳能电池在内的许多光电应用的有前景的候选材料。这些纳米结构中令人关注的一些基本性质是其光学吸收起始点的温度依赖性，以及这种依赖性如何受不同钝化机制控制。在目前的工作中，我们采用第一性原理计算结合特殊位移方法，研究了独立存在的氢钝化、氧化硅纳米晶以及嵌入非晶二氧化硅基质中的硅纳米晶的带隙重整化的温度依赖性，并获得了与实验光致发光数据的良好一致性。我们还提供了强有力的证据，表明纳米晶表面的电子-声子相互作用被氧化和周围的非晶基质所抑制。对于基质嵌入的硅纳米晶，我们展示了带隙的温度依赖性与 Si-Si 应变键之间的高度相关性。这一结果强调了电子-声子耦合与热结构畸变的内在关系。我们还证明，除了量子限域效应，Si-Si 应变键是基质嵌入硅纳米晶中零声子准直接跃迁的主要原因。最后，我们阐明，与体硅中的光吸收不同，声子辅助的电子跃迁在硅纳米晶中扮演次要角色。