硅纳米晶中由局域态诱导增强的无声子本征光学跃迁
介观与纳米尺度物理
2022-11-01 v1
摘要
硅的光致发光与激光一直是突破发光机理理解瓶颈的关键问题。遗憾的是，关于激子复合机制与荧光寿命的长期争议仍未解决，尤其是关于硅纳米晶（Si NCs）能否实现类直接带隙的快速光学跃迁。本文利用基态与激发态密度泛函理论（DFT），在 Si22 至 Si705 的尺寸范围内获得了本征无声子光学跃迁，表明极小的硅纳米晶可实现强直接光学跃迁。轨道标记结果表明，这一快速跃迁并非源于 Γ-Γ 类跃迁，这与有效质量近似（EMA）的结论相反，且 Γ-X 混合导致了准直接带隙。该反常跃迁随尺寸减小（或量子限制增强）而尤为强烈。通过考察光学跃迁中产生的电子与空穴分布，提出了硅纳米晶中局域态诱导增强发射（LIEE）。量子限制（QC）通过将布洛赫波局域化到纳米晶核心而扭曲激发态电子空间分布，导致空穴与电子重叠增加，从而诱导快速光学过程。本工作解决了重要争议并提出 LIEE 以解释反常发光——即从弱（或无）发光态到强光学跃迁的相变，这将有助于实现高辐射率纳米晶材料与应用级硅激光器。
引用
@article{arxiv.2209.07747,
title = {Localized State-Induced Enhanced Intrinsic Phonon-Free Optical Transition in Silicon Nanocrystals},
author = {Feilong Wang and Qiongrong Ou and Shuyu Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.07747},
year = {2022}
}