通过过渡金属掺杂调控TiO$_2$单层的电子性质以实现太阳能催化
材料科学
2024-10-14 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
本文采用密度泛函理论（DFT）方法对TiO单层的稳定几何结构——Lepidocrocite相——进行过渡金属掺杂。掺杂在不同配位的氧原子位点上进行，产生Janus型单层结构。我们的结果表明，掺杂可通过调控关键基本性质来实现光催化性能的优化。掺入Ag、Au、Pd和Pt的单层结构在所考察的所有掺杂可能性中均为热力学稳定，体现在声子带结构计算结果中。与原始TiO相比，Janus单层的电子结构发生显著变化，由于出现中间隙态。掺杂导致价带上移，从而缩小带隙，表明其可见光响应能力得到增强。掺杂原子还为TiO单层引入多余电子，这些电子局部于单个Ti原子位点，进而诱导该掺杂单层产生铁磁性。此外，观察到TiO与贵金属掺杂元素之间的电荷分离，这是影响光催化材料选择性和活性的关键参数。相对于原始TiO单层，Janus结构可促进水分子吸附，Janus单层在氢演化反应中表现出显著改善的活性。这些发现表明，通过在另一表面上构建一种含贵金属层的新型Janus型TiO单层，可提升其在原始TiO上的光催化性能。
引用
@article{arxiv.2410.08358,
title = {Tailoring the electronic properties of TiO$_2$ monolayers for solar driven catalysis through transition metal doping},
author = {Kati Asikainen and Matti Alatalo and Marko Huttula and S. Assa Aravindh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.08358},
year = {2024}
}
备注
Main text: pages 20, figures 7. Supplementary information: pages 12, figures 12. Submitted for publication in Catalysis Today