Ni掺杂MoS$_2$中增强的层间相互作用及掺杂位点的结构与电子表征

MoS$_2$ 的晶体结构具有面内强共价键和面外弱范德华相互作用，产生了用于固体润滑、光电子学和催化等应用的有趣性质，并可通过过渡金属掺杂增强。然而，改进的机理甚至掺杂材料的结构都可能不明确，我们通过理论计算予以解决。基于我们之前关于块体 2H 相 Ni 掺杂的工作，现在我们与多型体（1H 单层与 3R 块体）比较，以确定 Ni 的有利位点以及掺杂对结构、电子性质和层解离能的影响。最有利的中间层/吸附位点是 3R（类似 2H）的四面体插层和 1H 的 Mo 顶位。相对能量表明在取代 Mo 或 S 时可能从 2H 相变为 3R 相。我们发现了可用于识别掺杂位点的结构与电子性质，包括 Mo 取代的 3R 与 2H 中的金属性行为，以及 Mo 和 S 取代的 1H 中的带隙内态，这可能具有有趣的光电子应用。我们观察到 Ni 掺杂 MoS$_2$ 中层间相互作用的大幅增强，与其他过渡金属的效果相反。对于润滑应用，这种增加的层解离能可能是低磨损的机理。我们的系统研究显示了掺杂浓度的影响，并外推至低掺杂极限。本工作深入揭示了先前不明的 Ni 掺杂 MoS$_2$ 结构及其实验探测方法、掺杂单层与块体系统的能量与结构关系、掺杂下的电子性质，以及掺杂对层间相互作用的影响。