基于第一性原理的铼掺杂块体MoS$_2$的结构、热力学与拉曼光谱

用Re掺杂MoS$_2$已知会改变其电子、结构和摩擦学性质。Re掺杂MoS$_2$此前主要研究单层或少层形式，但也可能与多层或块体形式的应用相关。本工作中，我们使用密度泛函理论探究块体Re掺杂MoS$_2$的结构、相稳定性和拉曼光谱。我们考虑Re掺杂剂存在于不同位置的可能性，并给出最可能位点（Mo取代和四面体(t-)插层）的可实验区分特征。我们展示并基准了一种通用方法，通过使用原始材料的原子拉曼张量来计算具有金属态密度的掺杂材料的拉曼光谱。将该方法应用于金属性Re掺杂结构，我们发现拉曼活性峰的特征位移取决于Re掺杂剂位置：在t-插层情形下A$_{\rm 1g}$和E$_{\rm 2g}^1$峰均红移，而在Mo取代情形下A$_{\rm 1g}$峰红移、E$_{\rm 2g}^1$峰蓝移（有时伴随较小的红移峰），这可用于识别实验样品中的掺杂位点。我们分析了引起这些位移的相互作用。