3R 与 2H MoS$_{2}$ 中依赖堆垛的层间声子

我们利用偏振依赖的超低频拉曼光谱研究了具有纯 3R 和 2H 堆垛秩序的 MoS$_{2}$ 中的层间剪切与呼吸声子模式。我们在厚度从 2 到 13 层的 MoS$_{2}$ 中观测到多达三个剪切支和四个呼吸支。呼吸模式对两种多型均呈现相同的拉曼活性行为，但 2H 呼吸频率始终比 3R 呼吸频率高出数个波数，表明 2H MoS$_{2}$ 具有比 3R MoS$_{2}$ 略强的层间晶格耦合。相反，2H 与 3R MoS$_{2}$ 的剪切模式拉曼光谱差异显著：2H 结构中最强的剪切模式对应最高频支，而 3R 结构中则对应最低频支。这种 3R 与 2H 多型截然不同又互补的拉曼光谱使我们能够 surveying MoS$_{2}$ 从最高到最低支的广泛剪切模式。通过结合线性链模型、群论、有效键极化率模型与第一性原理计算，我们可解释实验中的所有主要观测。