基于贝叶斯力场的 Au 表面重构的稳定性、机制与动力学涌现
材料科学
2023-08-15 v1 介观与纳米尺度物理
应用物理
化学物理
计算物理
摘要
金属表面重构现象早已为人所知，其显著影响着表面的结构与催化性质。由于以往模拟方法的局限，这些微妙转变的许多关键机制细节仍知之甚少。利用基于第一性原理计算训练的贝叶斯机器学习力场的主动学习，我们实现了大规模分子动力学模拟，用以描述 Au 低指数介观表面重构（例如 Au(111)-“鱼骨形”、Au(110)-(1×2)-“缺行”和 Au(100)-“准六方”重构）的热力学与时间演化。该能力直接给出了这些表面态从其初始晶面动态涌现的原子尺度理解，提供了此前无法获取的信息，如成核动力学，以及在应变和局部偏离原始化学计量比影响下的完整机制解释。我们成功复现了先前在完整表面上重构的实验观测，并对非理想化学计量比下应变诱发的旋节分解与局域重构涌现给出了定量预测。我们提出了驱动表面重构的动力学与热力学因素的统一定量机制解释。此外，我们研究了 Au 纳米颗粒上的表面重构，其特征 (111) 与 (100) 重构在多种高对称性颗粒形貌上自发出现。
引用
@article{arxiv.2308.07311,
title = {Stability, mechanisms and kinetics of emergence of Au surface reconstructions using Bayesian force fields},
author = {Cameron J. Owen and Yu Xie and Anders Johansson and Lixin Sun and Boris Kozinsky},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.07311},
year = {2023}
}
备注
Main: 17 pages, 7 figures, 1 table. SI: 9 pages, 15 figures, 1 table