Mn-N4 基单原子纳米酶中的自旋协同催化活性：机理与简要电荷-自旋模型
介观与纳米尺度物理
2023-05-16 v1 材料科学
摘要
尽管人工酶的发展已取得巨大进步，人工酶与天然酶在催化性能上仍存在差距。因其高稳定性、低成本和易储存，设计和构建高效人工生物催化剂极为必要。在此，我们报道一种合成的氨基功能化石墨烯量子点基锰单原子催化剂（SAC）Mn-N4，其表现出 POD、CAT、SOD 类活性，尤其是优异的 SOD 类活性。近期研究已报道了 Mn 基 SAzyme，然而 Mn-N4 的多酶模拟催化机理尚不够全面与深入。因此，我们结合密度泛函理论（DFT）计算与机器学习（ML）来验证多酶模拟活性的性能。DFT 模拟表明，Mn-N4 在“单侧吸附”中拥有高效 SOD，其极低能垒为 0.077 eV，这可归因于 Mn-O2.- 体系优先自旋态的变化及其在 SOD 类催化过程中的“自旋翻转-收集锁定”。此外，通过机器学习（ML）分析得到的 Mn-N4 构型上自旋相关电荷分布表明，在多酶模拟活性的多个中间步骤结构中，自旋与自然电荷/价电子分布的模式会呈现相似性。该工作不仅提出了 Mn-N4 SAzyme 的催化机理，也为未来高性能人工酶的设计提供了必要指导。
引用
@article{arxiv.2305.07941,
title = {Spin Cooperated Catalytic Activities in Mn-N4 based Single-atom Nanozyme: Mechanisms and a Brief Charge-spin Model},
author = {Ling Liu1 and Shaofang Zhang and Xinzhu Chen and Guo Li and Yonghui Li and Xiao-Dong Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.07941},
year = {2023}
}