硅纳米粒子缓慢电压松弛：基于化学-力学核壳模型
材料科学
2024-08-05 v1 应用物理
化学物理
摘要
硅作为锂离子电池的高容量负极材料，前景广阔。其高锂化能力伴随巨大的体积变化和问题性电压滞后，导致效率降低、有害热量产生以及复杂的电荷状态估计。缓慢循环过程中，氟化硅纳米粒子表现出比放松期后更大的电压滞后。有趣的是，电压至少在数天内进行松弛，这迄今尚未得到物理解释。我们应用化学-力学连续模型构建核壳几何结构，将其解释为被固体电解质界面覆盖的硅颗粒，以解释滞后现象。硅核在每个循环中进行(去)锂化，而覆盖壳层化学上不活跃。壳层的准弹性塑性行为解释了循环及放松后电压滞后的机制。我们识别出符合Garofalo粘度定律的对数电压松弛。化学-力学模型成功描述了观察到的电压滞现象，并优于经验的Plett模型。除完整模型外，我们还提出简化模型以便于电压曲线估算。本研究结果支持核壳模型解释硅电压滞的力学机制，鼓励进一步探索硅负极的力学特性。
引用
@article{arxiv.2408.01106,
title = {Slow Voltage Relaxation of Silicon Nanoparticles with a Chemo-Mechanical Core-Shell Model},
author = {Lukas Köbbing and Yannick Kuhn and Birger Horstmann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.01106},
year = {2024}
}