乙烯在Si(001)表面畸变悬挂键构型上的位点特异性反应活性
化学物理
2016-12-06 v1
摘要
我们通过密度泛函理论计算，报道了乙烯在Si(001)表面上因氢预覆盖引起的不同悬挂键构型在吸附和反应能量学上的差异。这有助于从总体上理解表面缺陷和预覆盖对有机分子在半导体表面上反应活性的影响。我们的结果表明，在被氢覆盖原子完全包围的表面二聚体上，其反应活性与清洁表面相比基本不变。这一点得到了我们的扫描隧道显微镜测量的证实。相反，具有部分覆盖表面二聚体的吸附位点显示出反应活性的急剧增加。这是由于与清洁表面相比，反应势垒降低了超过百分之五十，这与之前的实验一致。据报道，在被分子（乙烯）覆盖的表面原子包围的二聚体上的吸附具有高度降低的反应活性，这是由空间位阻排斥导致的中间态失稳的结果，并通过周期能量分解分析（pEDA）进行了量化。此外，一种基于统计热力学考虑的吉布斯吸附能计算方法被应用于该体系。结果表明，分子熵的损失导致吸附态的显著失稳。
引用
@article{arxiv.1611.04733,
title = {Site-specific reactivity of ethylene at distorted dangling bond configurations on Si(001)},
author = {Josua Pecher and Gerson Mette and Michael Dürr and Ralf Tonner},
journal= {arXiv preprint arXiv:1611.04733},
year = {2016}
}