单分子光谱波动源于偶极定向变化，与可及振动模式相关

immobilized single molecule 的荧光发射波动通常归因于染料分子的内在结构构型及局部环境因素的影响。尽管自首次观察至今已过数十年，仍未能直接建立这些光谱波动与发射偶极定向重新排列之间的关联。本研究通过采用独特的单分子多维跟踪技术，同时监测单个荧光分子的发射光谱与三维偶极定向，从而阐明了这种 fundamental 分子行为及其底层机制。我们首次呈现出光谱波动与偶极性重排之间相关性的实证证据，表明在室温下观察到的。我们的观察结果表明，不同振动发射带的辐射松弛概率差异，以及相关振动模式的相互作用，驱动了这些光谱波动。我们识别出在显著光谱波动期间（即所谓的光谱跳变）发生的显著垂直偶极重排，这主要源于不同主导振动模式之间的跃迁。此外，我们强调可利用单分子发射的振动光谱构建振动光谱与光学纳米显微技术的潜力，具有振动特异性。