单分子结中热电响应涨落的起源
介观与纳米尺度物理
2015-06-12 v1
摘要
分子结的热电响应表现出巨大的涨落，正如近期实验所观察到的那样 [例如 Malen J. A. {\sl et al.}, Nano Lett. {\bf 10}, 3406 (2009)]。这些涨落被归因于最高占据分子轨道 (HOMO) 与电极费米能级之间的能量排列涨落。通过分析这些涨落并假设通过 HOMO 能级的共振输运，我们证明了仅 HOMO 能级的涨落无法解释观测到的塞贝克系数涨落，且使用最常见方法（非平衡格林函数法）获得的热电压分布与实验观测在定性上存在差异。我们认为，理论与实验之间的这种不一致源于能级展宽，这是该方法固有的特性，它抹平了小于能级展宽能量尺度上的任何透射变化。我们表明，尽管这种抹平效应仅微弱影响透射，但对计算出的塞贝克系数有巨大影响。利用开放量子系统理论，我们解释了变化的幅度及分布的定性形式，并表明它们不仅源于 HOMO-费米能级偏移的变化，还源于分子与电极接触点处局域态密度的变化。
引用
@article{arxiv.1211.4671,
title = {Origin of thermoelectric response fluctuations in single-molecule junctions},
author = {Yonatan Dubi},
journal= {arXiv preprint arXiv:1211.4671},
year = {2015}
}