通过第一性原理计算和 CALPHAD 模型重访 (LiF, NaF, KF, CrF2)-CrF3 系统的热力学
材料科学
2024-06-07 v2
摘要
本文重访了 (LiF, NaF, KF, CrF2)-CrF3 系统的热力学描述，旨在更好地理解 Cr 对 FLiNaK 熔盐的影响。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算被用于确定每个化合物的电子与结构属性，包括形成焓、体积和体模。进行了基于声子的 DFT 计算，以确定化合物的热力学性质，例如作为温度函数的焓、熵和比热。声元热力学性质与实验数据（包括 LiF、NaF、KF、CrF3 和 CrF2 的二元化合物）良好一致，为确定三元化合物的热力学性质以及验证由 Neumann-Kopp 规则估计的结果提供了坚实基础。此外，采用 DFT 基于的初分子动力学（AIMD）仿真用于预测液态盐的混合焓。利用 DFT 基于的结果和文献中的实验数据，(LiF, NaF, KF, CrF2)-CrF3 系统在 CALPHAD 方法下重新建模，采用四元准近化学模型（MQMQA）处理液相。本工作计算得到的相稳定性与实验结果高度一致，表明将 DFT 基于的总能量、声子和 AIMD 计算与 CALPHAD 模型相结合，可为复杂熔盐系统提供热力学描述具有有效性。
引用
@article{arxiv.2402.12574,
title = {Revisiting thermodynamics in (LiF, NaF, KF, CrF2)-CrF3 by first-principles calculations and CALPHAD modeling},
author = {Rushi Gong and Shun-Li Shang and Yi Wang and Jorge Paz Soldan Palma and Hojong Kim and Zi-Kui Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.12574},
year = {2024}
}