Np-U-Zr 体系的 CALPHAD 建模与 ab initio 计算
材料科学
2017-12-13 v1
摘要
Np-U-Zr 相图作为金属核燃料相关的关键三元合金体系，仍大体未被确定。此处基于我们对 U-Zr、Np-Zr 与 Np-U 二元体系模型的 Muggianu 外推，发展了 Np-U-Zr 体系的热力学模型，均采用了 CALculation of PHAse Diagrams (CALPHAD) 方法。该模型较好地复现了高温相的可用实验数据，但对缺乏实验数据的低温相则不确定。采用密度泛函理论 (DFT) 的标准形式及所谓的 DFT 加 Hubbard U (DFT+U) 修正，对 Np-U-Zr 体系 BCC 相的 28 个成分进行了 ab initio 计算。以我们的 CALPHAD 模型为参照，标准 DFT 平均高估 BCC 相混合焓 0.093 eV/atom，而当有效 Hubbard U 参数处于我们此前 Np-Zr 与 U-Zr 体系单结构优化 Ueff 所定范围（Ueff(Np) 为 0.65–0.90，Ueff(U) 为 0.99–1.49 eV）时，DFT+U 将误差降至 0.009–0.036 eV/atom。我们结合的 CALPHAD 与 ab initio 建模为确定 Np-U-Zr 体系相图提供了初步尝试，但仍需进一步工作以可靠确定。
引用
@article{arxiv.1712.04246,
title = {CALPHAD modeling and ab initio calculations of the Np-U-Zr system},
author = {Wei Xie and Dane Morgan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.04246},
year = {2017}
}
备注
10 pages, 8 figures