基于贝叶斯采样对 Li-Si 体系第一性原理计算相图预测的的不确定性量化
材料科学
2020-03-31 v1
摘要
在这项工作中，以 Li-Si 二元体系为案例，对仅基于密度泛函理论（DFT）数据训练的 CALPHAD 方法进行了评估。采用基于贝叶斯误差估计泛函（BEEF-vdW）交换关联势的参数采样方法。利用 BEEF-vdW 内置的泛函系综，获得了吉布斯自由能拟合参数的不确定性，并可将其传播至所得相图。为寻找 CALPHAD 模型的最佳拟合形式，我们采用贝叶斯信息准则（BIC）实施了模型选择步骤。将 DFT 计算选出的最佳 CALPHAD 模型应用于其他采样的 BEEF 泛函，生成了 CALPHAD 模型系综，从而得到相图预测系综。随后将所得相图汇编为单一相图，表示最可能预测的相以及预测的定量置信度度量。这种对 DFT 所致不确定性的处理，提供了一种严格方法，确保 DFT 的相关误差在不确定性估计中被考虑。由相图我们确定了锂化硅的嵌入电压。综合起来，我们能更好地理解相变与电压曲线，从而为实验及电池中硅负极的性能提供更具分析依据的预测。
引用
@article{arxiv.2003.13393,
title = {Uncertainty Quantification of First Principles Computational Phase Diagram Predictions of Li-Si System Via Bayesian Sampling},
author = {Ying Yuan and Gregory Houchins and Pin-Wen Guan and Venkatasubramanian Viswanathan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.13393},
year = {2020}
}
备注
10 pages, 5 figures with Supplementary Materials of 7 pages, 13 figures