量化密度泛函理论预测的磁性基态的置信度

基于描述符的材料设计的成功依赖于淘汰差的候选材料并保留好的候选材料以供进一步研究。虽然密度泛函理论（DFT）在前者中取得了广泛的成功，但由于与DFT预测的材料性质相关的不确定性，好的候选材料常常被丢失。与DFT预测相关的不确定性已日益突出，并导致了具有内置误差估计能力的交换关联泛函的发展。在这项工作中，我们展示了利用BEEF-vdW交换关联泛函内置的误差估计能力来量化与固体磁性基态相关的不确定性。我们通过计算固体不同磁态之间能量差的不确定性估计，并将其与一系列GGA交换关联泛函进行比较（正如许多材料的第一性原理计算中所做的那样）来演示这种方法。我们表明，该估计合理地界定了使用不同GGA泛函获得的值范围。该估计是作为后处理步骤确定的，因此为估计与磁性基态预测相关的不确定性提供了一种计算上稳健且系统的方法。我们定义了一个置信值（c值），它包含了所有计算出的磁态，以量化在GGA级别上预测的一致性，并论证了来自GGA级别DFT的磁性基态预测如果没有伴随的c值就是不完整的。我们通过对Li和Na离子正极材料的案例研究证明了该方法的实用性，c值度量正确地识别出GGA级别的DFT对NaFePO$_4$F的可预测性较低。