固体第一性原理预测力学性质的不确定性量化：在固态离子导体中的应用

计算引导的材料发现正越来越多地通过使用基于描述符的筛选来计算若干感兴趣的性质得以应用。精确理解与第一性原理密度泛函理论计算性质值相关的不确定性，对于基于描述符的筛选的成功至关重要。贝叶斯误差估计方法已内置于若干最近发展的交换关联泛函中，其允许估计与基态能量相关性质（例如吸附能）的不确定性。在此，我们提出一种鲁棒且计算高效的方法，用于量化力学性质中的不确定性，力学性质依赖于能量的导数。该过程涉及在平衡晶胞体积附近以不同应变计算能量，并将获得的能量拟合到相应的能量-应变关系。在每种应变下，我们使用的不是单一能量，而是能量的集合，从而得到拟合的集合，进而得到与每次拟合相关的力学性质的集合，其散布可用于量化其不确定性。能量集合的生成仅是一个后处理步骤，涉及交换关联泛函参数的扰动并以非自洽方式求解能量。所提方法计算高效，且相比于采用若干不同交换关联泛函的自洽计算方法，提供了更鲁棒的不确定性估计。我们通过用所发展方法计算Si的不确定性边界来演示该方法。我们表明计算的不确定性界定了使用三种不同GGA泛函：PBE、PBEsol和RPBE获得的属性值。