基于第一性原理与实验的 CrN 磁相结构稳定性与热力学研究
材料科学
2015-06-22 v1
摘要
本文结合热膨胀的实验测量，采用第一性原理密度泛函理论 (DFT) 加 U 方法，全面研究了化学计量化合物 CrN 在不同结构和磁构型下的动力学与热力学相稳定性。将 DFT 和 DFT+U 结果与实验数据对比表明，使用标准 DFT 以外的方法处理电子关联至关重要。非磁性的面心立方 B1-CrN 相即使在高压下也表现出弹性和动力学不稳定性，而具有非零局域磁矩的 CrN 相在 DFT+U 框架下被预测为动力学稳定。此外，通过采用局域密度近似和广义梯度近似进行所有计算，研究了不同交换关联 (xc) 泛函处理的影响。为解决有限温度性质，利用我们最近开发的自旋空间平均方法计算了自由能的磁贡献和振动贡献。计算得到的低温反铁磁与高温顺磁 (PM) CrN 变体之间的相变温度与实验值高度吻合，并揭示了 xc 泛函选择的强烈影响。CrN 的温度依赖线性热膨胀系数是通过晶圆曲率法，从反应磁控溅射沉积的具有致密膜形貌的单相 B1-CrN 薄膜实验测定的。PM B1-CrN 的实验与第一性原理计算的线性热膨胀系数之间发现良好的一致性。其他热力学性质，如比热容，也已计算并与先前的实验数据进行了比较。
引用
@article{arxiv.1408.3201,
title = {Structural stability and thermodynamics of CrN magnetic phases from ab initio and experiment},
author = {Liangcai Zhou and David Holec and Matthias Bartosik and Fritz Körmann and Blazej Grabowski and Jörg Neugebauer and Paul H. Mayrhofer},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.3201},
year = {2015}
}
备注
10 figures