利用二维红外光谱揭示隐伏的振动极化激元相互作用
量子物理
2017-12-01 v1 介观与纳米尺度物理
化学物理
摘要
我们报道了新型分子光子激发——振动极化激元（vibrational-polaritons）的首个实验二维红外（2D IR）光谱。将先进 2D IR 光谱应用于新型振动极化激元，挑战并推进了我们对两个领域的理解。从光谱学角度，极化激元的 2D IR 光谱与自由未耦合分子截然不同；从振动极化激元角度，2D IR 以态选择方式独特分辨杂化光-物质极化激元激发及意外的暗态，并揭示它们之间的隐伏相互作用。此外，2D IR 信号凸显了振动非谐性在产生非线性信号中的作用。为进一步增进对振动极化激元 2D IR 的认识，我们建立了一种新量子力学模型，纳入核与电非谐性对振动极化激元及其 2D IR 信号的影响。该工作揭示了传统线性光谱难以或无法探测的极化激元物理，并为研究分子振动极化激元的新非线性光学与化学奠定基础。
引用
@article{arxiv.1711.11222,
title = {Revealing Hidden Vibration Polariton Interactions by 2D IR Spectroscopy},
author = {Bo Xiang and Raphael F. Ribeiro and Adam D. Dunkelberger and Jiaxi Wang and Yingmin Li and Blake S. Simpkins and Jeffrey C. Owrutsky and Joel Yuen-Zhou and Wei Xiong},
journal= {arXiv preprint arXiv:1711.11222},
year = {2017}
}