解决关于水玻璃化转变温度的争议？

我们考虑了水的动力学实验数据：(1)在玻璃化转变温度Tg从上方和下方接近水的假定Tg=136 K的玻璃化含水混合物中；(2)在纳米尺度的受限空间中；(3)在高于均匀成核温度时的体相中。总体而言，所考虑的数据中的弛豫时间跨越近15个数量级，从10^{-12}到10^3秒。借助等温光谱中的各种特征和理论解释，这些考虑使我们能够得出结论：未结晶水的弛豫是高度非协同的。其Kohlrausch拉伸指数相关函数的指数β_K接近1，因此与指数时间衰减的偏差很小。尽管其α弛豫时间的温度依赖性是非阿伦尼乌斯型的，但相应的Tg标度温度依赖性具有较小的陡度指数m，在Tg处可能小于44，因此水作为玻璃形成体并不“脆弱”。α弛豫和β弛豫的时间尺度在Tg处分离很小，在更高温度下变得更小，并在略高于Tg处合并。从所有这些性质推断，水作为玻璃形成体是高度非协同的，具有短的协同长度尺度，并且与其他有机玻璃形成体相比，可能具有最小的构型熵和在Tg处较小的热容变化。这一结论或许并不令人惊讶，因为水是最小的分子。我们从数据中得出的推论排除了水的Tg高于160 K的可能性，并表明它接近传统的136 K值。