介电谱学研究蛋白质溶液的弛豫动力学

在本工作中，我们对两种不同浓度的溶菌酶水溶液进行了介电研究，频率范围为 1 MHz 至 40 GHz，温度范围为 275 至 330 K。我们分析了蛋白质溶液中通常发现的三个色散区，通常称为$\beta$-、$\gamma$-和$\delta$-弛豫。发生在约 10 MHz 频率范围的$\beta$-弛豫和发生在约 20 GHz（室温下）的$\gamma$-弛豫可分别归因于极性蛋白质分子在其水介质中的旋转以及自由水分子的重新取向运动。$\delta$-弛豫的性质通常归因于结合水分子的运动，但尚未完全理解。在此，我们提供了所有三个检测过程的弛豫时间和弛豫强度的温度依赖性数据，以及由离子电荷传输产生的直流电导率数据。$\beta$-和$\gamma$-弛豫的温度依赖性密切相关。我们发现蛋白质偶极矩具有显著的温度依赖性，表明存在构象变化。此外，我们发现该蛋白质溶液中 Debye-Stokes-Einstein 关系失效，即直流电导率并不完全由溶剂分子的迁移率决定。相反，直流电导率似乎与水合壳层动力学密切相关。